Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Шаульская Мария Денисовна� Колпинский Сергей Викторович�Цымбаренко Дмитрий Михайлович
Курс: «Нейронные сети и их применение в научных исследованиях»
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Метод полного рентгеновского рассеяния с анализом функции парного распределения (Pair Distribution Function, PDF)
Интегрирование, внесение поправок, нормировка
“as if you are sitting on an atom and looking out at your neighborhood”
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Обзор существующих решений
«Baseline» - Chia-Hao Liu, Yunzhe Tao, Daniel Hsu, Qiang Du and Simon J. L. Billinge. Using a machine learning approach to determine the space group of a structure from the atomic pair distribution function. Acta Cryst. (2019). A75, 633-643.
Работа посвященная определению пространственных групп неорганических соединений по данным PDF, где использовались модели логистической регрессии (LR) и сверточная нейронная сеть (CNN).
Обучение проводилось на 101802 теоретически рассчитанных PDF из известных структурных моделей, взятых из базы данных Inorganic Crystal Structure Database (ICSD), в выборке представлены соединения наиболее распространённых 45 пространственных группы, по которым производилась классификация.
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Обзор существующих решений
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Обзор существующих решений
«Baseline» - Chia-Hao Liu, Yunzhe Tao, Daniel Hsu, Qiang Du and Simon J. L. Billinge. Using a machine learning approach to determine the space group of a structure from the atomic pair distribution function. Acta Cryst. (2019). A75, 633-643.
Модель CNN превосходит модель LR на 15%, достигая точности 91.9% для получения правильной пространственной группы в топ-6 прогнозируемых результатов на тестовом наборе.
Модель CNN также тестировалась на экспериментальных PDF известных соединений, данные собирались в различных инструментальных условиях. Также была продемонстрирована высокая точность определения пространственных групп по экспериментальным PDF - 12 из 15 верно установленных пространственных групп.
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
I4
P1
C2/c
Pbca
P2
Magic
“from PDF to Space Group” Box
Структура из cif-файла
Теоретическая PDF
Нейросеть
Пространственная группа
The Cambridge Crystallographic Data Centre
G(r) можно рассчитать для известной структуры по формуле:
bi — фактор рассеяния атома i,〈b〉– средний коэффициент рассеяния, а rij – расстояние между атомами i и j
Данные
Данные
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Diffpy-CMI
Pbca
cif-файл
Пространственная группа
Данные
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Информация о симметрии присутствует в порошковой дифрактограмме, а поскольку PDF представляет собой Фурье-преобразование дифракционной картины, то информация о симметрии сохраняется в PDF.
Подпись картинки�пояснения картинки
Данные
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Для обучения и валидации нейронной сети были получены кривые PDF для 32 наиболее характерных для координационных соединений пространственных групп на основе структур, полученных из базы данных The Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) - всего 98798 кривых PDF.
Данные
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
В зависимости от типов атомов в соединениях амплитуда кривой PDF может сильно различаться, что приводит к неоднородности входных данных. Чтобы избежать этой проблемы, мы подаем в модель нормализованные X, полученные следующим образом:
Данные были разделены на обучение-валидацию-тест в соотношении 80-12-8 с помощью train_test_split() с учетом параметра stratify, чтобы гарантировать нахождение примеров каждого класса во всех наборах. Также, для борьба с дисбалансом при формировании батчей для тренировочной выборки использовалось взвешенное сэмплирование с помощью WeightedRandomSampler.
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
I4
P1
C2/c
Pbca
P2
Magic
“from PDF to Space Group” Box
Структура из cif-файла
Теоретическая PDF
Нейросеть
Пространственная группа
The Cambridge Crystallographic Data Centre
G(r) можно рассчитать для известной структуры по формуле:
bi — фактор рассеяния атома i,〈b〉– средний коэффициент рассеяния, а rij – расстояние между атомами i и j
Данные
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
В качестве функции потерь использовали FocalLoss, поскольку она хорошо подходит для решения проблемы несбалансированных классов в задачах классификации, а также эта функция потерь снижает влияние легко классифицируемых примеров на обучение, фокусируясь на сложных случаях, что актуально для настоящей задачи.
В качестве метрики выбрана F1-Score с параметрами average = 'weighted' и top_k = 6.
Функция потерь и метрика
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Результаты
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Кривые обучения
Корреляционная матрица
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения
Acta Crystallographica Section A: Foundations and Advances, IF = 2.331, Q1
Crystal Growth & Design, IF = 4.01, Q1
Journal of Chemical Information and Modeling, IF = 6.162, Q1
npj Computational Materials, IF = 12.256, Q1
Журналы
Заключение
Применение машинного обучения для определения пространственных групп координационных соединений по функции атомного парного распределения